Estaba basada en el bandolerismo andaluz del siglo XIX, cuya acción se desarrollaba principalmente en la Serranía de Ronda. No obstante, la figura de Curro Jiménez está basada en la de un bandolero que existió realmente, Andrés López, el barquero de Cantillana,1 personaje del S.XIX al que por culpa de unos pleitos con la justicia le fue arrebatado su oficio de barquero y tuvo que abandonar su pueblo (Cantillana, en la provincia de Sevilla), para echarse al monte.
Sus protagonistas eran cuatro bandoleros: Curro Jiménez, El Algarrobo, El Estudiante y el Fraile, que luego al morir en la serie fue sustituido en la banda por El Gitano como personaje principal, aunque salía ya en los primeros episodios como uno más de la banda.
La trama cambiaba en cada episodio, entre ellas el tema romántico del bandolero justo y bondadoso, la lucha contra los franceses durante la Guerra de la Independencia Española, historias de amor, luchas contra la justicia e incluso episodios cómicos.
En la serie se recrean diversos episodios históricos y sociopolíticos de la España del momento. La serie comienza con la pérdida del empleo de barquero que tenía Curro en su pueblo natal, episodio basado en la vida del barquero de Cantillana, bandolero sevillano del XIX. Después de diversos avatares y aventuras, el bandolero y sus hombres terminan en el último capítulo de la serie original embarcando hacia Sudamérica.
La serie consta de 40 capítulos fue rodada en exteriores en la Serranía de Ronda, en Doñana y en el cabo de Gata, entre otros puntos de la geografía andaluza.